河北工业大学徐庶教授课题《ACS AMI》：高导热钙钛矿纳米晶复合材料用于高功率LED发光器件

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全无机卤化物钙钛矿纳米晶（PNC）由于其出色的光电特性在发光二极管（LED）照明和背光显示方面显现出巨大的应用潜力。然而，钙钛矿纳米晶的不稳定性仍然制约着其实际应用。其稳定性问题主要来源于两方面：一是钙钛矿材料自身的离子晶体结构诱发其表面在氧气、水汽、光照和热条件下分解；二是钙钛矿纳米晶的低热导率使其在LED工作时会产生严重的热积累，从而导致器件在高功率密度下效率和稳定性显著下降。如何实现钙钛矿纳米晶的充分表面钝化并同时满足器件中的散热需求是其在高亮度LED中应用的关键。

近日，河北工业大学电子信息工程学院徐庶教授课题组通过薄层SiO₂互联将钙钛矿纳米晶封装在层状BN纳米片中形成钙钛矿-二氧化硅-氮化硼层叠组装结构（PNC-SiO₂-BN）。一方面，高导热材料BN纳米片为钙钛矿纳米晶提供了热传导通道，显著降低了钙钛矿在LED应用中的热积累；另一方面，SiO₂-BN的双重封装为钙钛矿纳米晶提供了致密的空气阻隔层，极大地提升了其在光照、加热、湿度条件下的环境耐受性。这种结构有效的抑制了钙钛矿纳米晶在LED封装中的热积累，并阻隔了氧气、水汽对钙钛矿纳米晶的侵蚀，从而极大地提升了钙钛矿纳米晶的稳定性。相关成果以“Thermal Conductive Encapsulation Enables Stable High-Power Perovskite-Converted Light-Emitting Diodes”为题发表在ACS Applied Materials & Interfaces(DOI:10.1021/acsami.1c07194)上，论文的第一作者为河北工业大学博士研究生张璐璐，通讯作者为河北工业大学耿翀副教授与徐庶教授。该研究得到了国家自然科学基金、天津市自然科学基金、河北省自然科学基金的资助支持。

本文要点

1. 通过构建PNC-SiO₂-BN层叠组装结构极大提升钙钛矿纳米晶散热性能和水、氧阻隔能力，减小其在LED片上封装应用中的热积累和荧光淬灭。

2. PNC-SiO₂-BN粉末具有较高的光致发光量子效率（~70%），且具备优异的热稳定性。在60%湿度，90%温度下展现出比PNC-SiO₂纳米晶与CdSe/ZnS-SiO₂量子点更佳的稳定性。

3. 基于PNC-SiO₂-BN的LED在功率密度0.15 W cm^-1时持续工作1000小时，发光强度保持100%没有衰减；在功率密度1.7 W cm^-1时持续工作1000小时，光衰减小于35%。

图一：PNC-SiO₂-BN层叠组装材料的合成示意图及其在发光二极管中的应用 

图二：PNC-SiO₂-BN层叠组装材料的形貌表征及其光学性能。a）PNCs，b）PNCs-SiO₂，c）BN，d）BN-SiO₂和e）PNCs-SiO₂-BN层叠组装结构的TEM图；f）PNCs-SiO₂-BN粉末的SEM图；g）PNCs-SiO₂-BN各元素的分布情况；PNCs溶液，BN粉末，PNC-SiO₂粉末，PNC-SiO₂-BN粉末分别在h）日光灯和i）紫外光照射等下的照片；j）PNC，PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN溶液的发光光谱。 

图三：PNC-SiO₂-BN层叠组装材料的红外光谱分析和XRD结构表征。a）TMOS，BN，BN-SiO₂，PNC，PNC-SiO₂，PNC-SiO₂-BN粉末的红外光谱图；b）PNC，PNC-SiO₂的局部放大红外光谱图；c）BN，BN-SiO₂的局部放大红外光谱图；d）钙钛矿标准卡片，PNC，BN，SiO₂，PNC-SiO₂-BN的XRD图。

图四：PNC-SiO₂-BN层叠组装材料的硅胶复合固化和热致淬灭特性。PNC，PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN硅胶薄膜在80℃固化8小时前后的a）照片和b）量子效率；c）PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN 在不同温度下的发光强度；d）为PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN经过图c温度变化后起始光谱和105℃下的光谱对比。 

图五：PNC-SiO₂-BN层叠组装材料的稳定性综合测试。a）PNC-SiO₂-BN薄膜空气中放置一年的稳定性情况；b）PNC-SiO₂-BN薄膜空气中放置一年前后的光谱变化；c）PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN在80℃，30-40%湿度条件下，蓝光持续激发1000小时的稳定性趋势；d）PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN经过1000小时老化前后的光谱对比。 

图六：PNC-SiO₂-BN转换绿光和白光LED的光、热特性分析和不同功率下稳定性测试。a）基于PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN的LED在不同驱动功率下热功率的变化趋势；b）不同驱动功率下基于PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN的LED的表面温度变化趋势；c）不同驱动功率下基于PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN的LED的相对强度和绿光占比变化趋势；d）PNC-SiO₂-BN转换的白光LED在不同电流下的光谱；e）PNC-SiO₂和PNC-SiO₂-BN转换的白光LED的色域范围；f）基于PNC-SiO₂-BN的LED在功率密度0.15 W cm^-1和1.7 W cm^-1时连续工作1000小时的稳定性衰减趋势。

该工作为制备高性能、热稳定的钙钛矿纳米晶复合材料提供了新的思路，并为钙钛矿纳米晶在LED实际应用中起到了推动作用。

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https://doi.org/10.1021/acsami.1c07194

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